
近日,我院贾鑫教授和刘兴欢副教授在低浓度CO2高效富集与电还原方面取得新进展。相关研究成果以“Gas-Molecular-Shearing Carbon Vacancy Defects Networks on Ni-Doped Carbon Fibers for High-Efficiency Low-Concentration CO2 Enrichment and Electrocatalytic Reduction”(气体分子剪切策略构筑碳空位缺陷镍掺杂纤维网络用于高效低浓度CO2富集及电催化还原)为题发表在ACS Catalysis(中科院一区TOP期刊,IF=13.1)上。
大气中二氧化碳(CO2)浓度的持续增加及其引发的一系列生态和环境问题,使碳中和从科学探索转变为可持续发展的迫切需求。电催化CO2还原反应(ECO2RR)已成为一种有前景的途径。目前ECO2RR研究主要集中在高纯度CO2系统上。工业烟气(5–20% CO2)因分压低、传质受限,直接电还原面临反应物匮乏、析氢竞争加剧和微环境调控困难等科学问题,如何在低CO2浓度下实现高效的电催化CO2还原仍是一个亟待解决的关键问题。
本研究采用气体分子剪切技术,以三聚氰酸(CA)为“分子手术刀”——其在加热挥发时释放的NH3/CO2气体通过强大剪切力在碳纳米纤维上刻蚀出丰富的碳空位缺陷和分级孔道,成功构建了掺入镍单原子(Ni SAs)和纳米团簇(Ni NCs)的碳空位缺陷纤维催化剂(Ni/TCNFS-10CA)。该催化剂呈现出类似纳米海绵的结构和相互连通的孔隙网络,不仅为CO2提供了高能吸附位点与高吸附体积,实现CO2高效富集,还促进了气体扩散与CO2还原。实验结果表明,在纯CO2条件下,Ni/TCNFs-10CA在-0.65至-0.9 V(vs.RHE)的范围内实现了100%的CO2还原为CO法拉第效率(FECO)。在流动池中,催化剂在300 mA cm-2的工业电流密度下仍然可以达到95%%以上的FECO。在20%的CO2低浓度下,FECO达到88.2%。对于Zn-CO2电池,该催化剂表现出出色的循环稳定性和耐久性,在高纯度CO2条件下可实现超过1102次充放电循环(超过306小时),在20%的CO2浓度下可实现超过288次循环(超过80小时)。本工作提出的碳空位缺陷与镍掺杂调控策略,为设计高活性和稳定性的低浓度CO2电还原催化剂提供了新思路,对推动工业烟气中CO2直接电催化还原具有积极意义。

我院硕士研究生赖金生为论文第一作者,贾鑫教授和刘兴欢副教授为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金(52073179),新疆“天池英才”引进计划(刘兴欢),石河子大学高层次人才科研启动项目(刘兴欢)和天山英才科技创新创新领军人才(贾鑫)等项目支持。
文章信息:Gas-Molecular-Shearing Carbon Vacancy Defect Networks on Ni-Doped Carbon Fibers for High-Efficiency Low-Concentration CO2 Enrichment and Electrocatalytic Reduction. Jinsheng Lai; Youpeng Xiong; Aerman Habadati; Meng Li; Mei Zhang; Tianwen Fang; Ke Yi; Yuzhu Ding; Xinghuan Liu*; Xin Jia*. ACS Catalysis, 2026, 16, 4, 3647-3661.
(图文:刘兴欢、张梅,初审:张海洋,复审:刘平,终审:徐炜杰)